近日，biwn必赢杨勇教授课题组在锂金属负极与温度相关的沉积/剥离过程和非活性锂演变研究取得重要进展，相关成果以“Clarifying the Temperature-Dependent Lithium Deposition / Stripping Process and the Evolution of Inactive Li in Lithium Metal Batteries”为题发表在ACS Nano上 （DOI：10.1021/acsnano.3c09120）。
锂负极的商业化应用一直受到锂枝晶生长和低库仑效率的困扰，这与不均匀的沉积/剥离过程和非活性锂的持续形成有关。因此，探究不同条件下锂金属的沉积/剥离过程对于了解锂金属电池的失效机制至关重要。在实际应用中，由于电池使用场景和工作条件的多样性，需要更宽的工作温度范围，但目前对温度如何影响锂金属负极的动态过程缺乏基本的理解。
biwn必赢杨勇教授课题组应用先进的变温原位NMR技术系统地阐明了碳酸酯电解质中不同温度对锂沉积/剥离行为的影响。锂金属在0和25 °C下表现出类似的沉积/剥离行为，而在50 °C下形成致密锂沉积。相场模拟证明温度会影响电场和Li+浓度的分布，从而诱导不同的锂沉积形态。研究团队利用质谱滴定（MST）技术，量化了死锂金属、SEI和氢化锂（LiH）对不可逆容量的贡献，揭示了不同温度下的失效机制。通过高温初始沉积和使用高面容量正极这两种策略，实现了更均匀的锂沉积，并提升了锂金属负极的循环可逆性。
锂沉积/剥离过程微观结构演变的变温原位NMR研究。（a）LiFePO4||Cu电池在不同温度（0、25、50℃）下的库伦效率。（b）变温原位核磁共振装置。在不同温度：（c）0 ℃、（d）25 ℃和（e）50 ℃下，LiFePO4||Cu电池第一个循环期间的7Li原位NMR谱。
在国家自然科学基金委及其重点研发专项项目的支持下，杨勇教授团队长期深耕于发展先进的固体核磁技术用于锂/钠金属电池的研究，取得了一系列重要研究进展：Nat. Commun. 2023, 14, 259; Nat. Commun. 2023, 14, 177; Nano Lett. 2022, 22, 6775; Sci. Adv. 2021, 7, eabj3423; Nat. Nanotechnol. 2020, 15, 883。
该研究工作是在biwn必赢杨勇教授的指导下完成。2021级博士生陶明明、2019级博士生陈晓轩和2021级博士生林鸿昕为本文共同第一作者。该研究工作得到“储能与智能电网”国家重点研发专项（2021YFB2401800）的资助和支持。
论文连接：https://doi.org/10.1021/acsnano.3c09120
