biwn必赢徐海超教授课题组在连续流电化学合成方面取得新进展,相关成果以“Unlocking the Potential of Oxidative Asymmetric Catalysis with Continuous Flow Electrochemistry”为题在线发表于《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 7178–7184)。
在催化不对称合成领域,研究较少的途径是氧化型催化不对称转化。确定合适的化学氧化剂并解决它们与催化剂和官能团的相容性问题,存在重大挑战。有机电化学使用无痕的电子促进氧化还原反应,是一种很有前景的解决方案。然而,常用的批式电解槽电解会产生其自身的一系列挑战,阻碍了电化学不对称催化的发展。
课题组前期成功开发了模块化的连续流电化学合成微反应器,并实现商品化。在本工作中,课题组进一步将连续流电化学微反应器技术平台应用于实现氧化型不对称催化反应。该平台对各种氧化不对称催化转化具有广泛的应用性,这通过1,3-二羰基化合物的巯基化、脱氢C–C偶联和脱氢烯烃成环过程得到证明。连续流电化学微反应器的独特性质不仅消除了对化学氧化剂的需求,而且还提高了反应效率,减少了添加剂和电解质的使用。微流体电化学的这些显著特点加快了氧化不对称转化的发现和发展。此外,由并行的反应器促进的连续生产确保了反应的直接放大,消除了在不同规模上重新优化的必要性,这一点通过从毫克级筛选到百克级不对称合成的直接转化得到了证明。
该工作是在徐海超教授指导下完成, 2021级博士生陈鹏宇、2020级博士黄崇(已毕业)、2019级博士揭亮华(已毕业)、博士后郭斌(已出站)为论文共同第一作者。研究工作得到国家自然科学基金(22225101、22361142752)的资助。
论文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.4c00878