近日，biwn必赢郑南峰教授和秦瑞轩副教授团队，在多相催化选择性加氢领域取得重要进展。相关成果以“Selective Hydrogenation Catalysis Enabled by Nanoscale Galvanic Reactions”为题发表于Chem (DOI: 10.1016/j.chempr.2024.06.030)。
催化剂设计的关键在于深入认识和精准构筑催化活性中心。催化反应常常涉及多种分子的表界面活化转化过程，仅用单一活性位点来控制所有相关物种往往难以达到最佳性能，导致催化剂性能通常表现出火山型变化规律，催化活性、选择性无法同时提升等。为破解芳硝基化合物加氢反应中活性和选择性难以兼顾这一难题，郑南峰教授和秦瑞轩副教授团队在前期研究工作的基础之上(Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202408731; CCS Chem. 2023, 5, 1215-1224; Sci. Chi. Chem. 2022, 65: 726-732; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59: 12736-12740; Nat. Mater. 2016, 15: 564-569)，设计了一种具有纳米电偶结构的新型催化剂，在芳硝基化学物加氢反应中同时大幅提高了硝基的加氢活性和选择性。该催化剂由共载于碳纳米管（CNT）且空间分离的Pt和Fe2O3纳米粒子所构成。通过一系列实验证明，反应中H2在表面配体修饰的Pt纳米粒子表面解离为质子和电子，并分别通过CNT和质子型溶剂传递至Fe2O3纳米粒子，实现高活性与高选择性兼顾的硝基还原反应。这种催化机制类似于在纳米尺度上构筑原电池反应，不仅可利用少量Pt提升大量Fe2O3位点上的芳硝基还原活性，节约了贵金属Pt的使用；同时独特的反应路径可以避免其他不饱和基团的加氢转化，提升了反应选择性。在此基础上，进一步设计出抗硫毒化的加氢催化剂，可用于芬苯达唑等药物中间体生产。该工作利用电化学原理来构筑多相加氢催化剂，为催化剂设计开辟了新的思路。
该工作在郑南峰教授和秦瑞轩副教授的指导下完成。biwn必赢2020级博士生乔孟飞为论文第一作者。该项研究得到国家自然科学基金（92261207，NSFC单原子催化中心22388102）和新基石科学基金的支持。
论文链接：https://authors.elsevier.com/c/1jTpB8jWHELG0P
