biwn必赢王野和曹泽星课题组针对生物质催化转化开展合作研究,最近取得重要进展,相关成果于2013年7月11日发表在《自然-通讯》(Nature Communications, 2013, 4, 2141, DOI: 10.1038/ncomms3141)。
随着化石资源的减少,有关可再生生物质碳资源(特别是不可食用的木质纤维素)高效利用的研究已引起全球的广泛关注。纤维素大分子中具有C-O、C-C、C-H、O-H等多种化学键,其选择性断键生成特定化学品的研究是化学领域新的挑战。当前有关纤维素在温和条件下,特别是非加氢条件下,直接催化转化制备化学品的研究尚少。王野课题组针对纤维素在水溶液中的催化转化开展了多年的基础研究,近年发现Pb(II)可高效催化纤维素直接转化制乳酸,使用微晶纤维素时乳酸收率达60%以上。该催化体系还可将未经纯化的甘蔗渣、茅草和麸皮等直接转化为乳酸。
王野和曹泽星课题组进一步从实验和理论两个方面展开合作研究,探明了由纤维素到乳酸这一复杂反应过程的机理,即(1)纤维素水解为葡萄糖、(2) 葡萄糖异构化生成果糖、(3)果糖特定的C3-C4键经反羟醛缩合断裂生成三碳糖、(4)三碳糖经异构化等转化为乳酸。理论研究清晰地揭示了Pb(II)在由葡萄糖向乳酸转化的一系列连串反应步骤中的催化作用本质,特别是其显著降低了果糖反羟醛缩合反应的活化能。乳酸为可生物降解塑料的重要原料,因而该过程具有重要的应用前景。同时,该成果对于指导开拓纤维素经多步连串催化反应高选择性地制备化学品或液体燃料的新过程具有重要意义。
该工作是博士生王炎良(实验)和王斌举(理论)以及邓卫平博士紧密合作的成果。该项研究工作得到国家自然科学基金委(项目批准号:21173172、21103143、21133007、21033006、21161130522)、科技部(项目批准号:2013CB933100)和教育部创新研究团队项目的资助。
论文链接:http://www.nature.com/ncomms/2013/130711/ncomms3141/full/ncomms3141.html