汪骋教授课题组通过设计合成“光开关“催化剂成功实现了二氧化碳氢化到乙醇的高选择性转化。相关结果以”Photoactivation of Cu Centers in Metal–Organic Frameworks for Selective CO2 Conversion to Ethanol“为题发表于《美国化学会志》。
CO2的氢化过程是碳循环中重要的一环，将二氧化碳转换成高附加值的乙醇等产物倍受关注，铜被认为是二氧化碳氢化的重要催化剂。汪骋教授课题组前期利用MOF限域的铜纳米粒子开展高选择性催化产生甲醇的工作（J. Am. Chem. Soc., 2017, 139 (10), 3834–3840），并发现一价铜可以协助产生乙醇（Nature Catalysis, 2019, 2, 709-717），但一价铜在反应条件下难以长期稳定，会逐渐转变为零价铜。为了解决该问题，课题组设计制备了基于MOF载体的具有光敏剂基团的铜中心催化剂。利用光敏剂在光激发时与Cu中心之间发生的单电子转移，既可以将二价铜还原为一价铜，也可以将铜纳米粒子氧化为一价铜，从而稳定一价铜。X-射线光电子能谱能等印证了反应前后的铜价态，瞬态吸收光谱观察到了催化中心的电子转移过程。这项工作不仅展示了MOF作为载体的优势，也为理解二氧化碳氢化获取乙醇过程带来新的认识。
biwn必赢博士研究生曾令真为论文第一作者，王之野和汪永科参与了光谱的研究工作。该工作得到科技部重点研发计划（批准号：2016YFA0200702）和国家自然科学基金（批准号：21671162、21721001）等项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.9b11443
