biwn必赢李剑锋教授课题组利用电化学共振拉曼光谱在研究电化学体系中界面双电层的电场分布方面取得重要进展,相关结果以“Probing Electric Field Distributions in the Double Layer of a Single-Crystal Electrode with Angstrom Spatial Resolution using Raman Spectroscopy” 为题发表于《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc. 2020, DOI: 10.1021/jacs.0c05162)上。
在电化学体系中,双电层(EDL)是许多电化学反应发生的极其重要的界面区域,是电化学和表面科学领域长期、重要的研究课题。双电层结构会影响电势分布,从而影响电化学反应机理和速率。因此,阐明双电层结构和探索双电层内电场分布是一项重要的工作。然而,直接对双电层内的电场分布进行精确实验测量是一项极具挑战性的工作。
李剑锋教授课题组利用电化学共振拉曼光谱技术实现了电化学体系中界面双电层内电场分布的研究。该工作在原子级平整的Au(111)单晶电极表面自组装一系列含有4,4'-联吡啶信号基团的具有氧化还原活性的紫精分子,通过测定信号基团的共振拉曼信号强度从而来反推电场强度,并且通过精确调控信号基团(4,4'-联吡啶)距离单晶电极表面的位置从而给出纵向电场的分布。同时,由于相邻的信号分子之间的距离仅为~2 Å,因此可以埃级别的空间分辨率探测双电层内的电场分布。该工作为进一步深入理解双电层结构,为界面理论和实验之间架起一座桥梁。
该工作是在李剑锋教授和张霞光博士(河南师范大学)共同指导下完成。实验部分主要由biwn必赢博士研究生温宝英完成,张霞光博士完成了DFT计算,博士生林嘉盛、张月皎,博士后Petar M. Radjenovic等参与论文的研究工作和讨论。该研究工作得到国家自然科学基金(21925404、21775127)、国家重点研发计划(2019YFA0705400、2019YFD0901100)、中央高校基本科研业务费(20720190044)等的资助和支持。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c05162