近日，biwn必赢熊海峰教授课题组在原子捕获修饰载体进而控制多相催化剂中二维金属/金属氧化物的形成和热催化方面取得重要进展。相关研究成果以“Engineering catalyst supports to stabilize PdOx two-dimensional rafts for water-tolerant methane oxidation”为题发表于Nature Catalysis (DOI: 10.1038/s41929-021-00680-4)。
对金属颗粒的大小、形貌以及氧化态的精准控制是多相催化剂制备的重要挑战。传统催化剂往往需要高温(> 300℃)煅烧处理，导致金属很难维持沉积时的形貌/尺寸。熊海峰等基于前期在原子捕获法制备单原子的研究基础上(Science 2016, 353, 150-154；Science 2017, 358, 1419-1423)，用原子分散的Pt对CeO2表面进行改性，并在改性后的载体上沉积Pd，可形成抗H2O中毒和催化剂烧结的二维PdOx筏状结构。这种PdOx二维筏在CH4完全氧化反应中表现出优异的低温催化活性及耐水性能，抗氧化性能优于普通浸渍法制备的Pd和 Pt-Pd催化剂。谱学研究表明，二维筏PdOx催化剂优异的耐水性归结于二维筏结构的PdOx与三维PdO颗粒在电子结构及形貌上的不同所致。密度泛函理论计算进一步阐明了水蒸气与二维PdOx筏之间和与PdO颗粒之间相互作用的差异。这项工作表明，可以通过载体表面预修饰金属单原子，从而改变后续沉积金属的结构和性质，为合理设计和开发多相催化剂提供了新的思路和方法。
熊海峰教授为该论文的共同第一作者和共同通讯作者，biwn必赢博士后杜聪聪及博士生李恒宇参与了该工作，美国西北太平洋国家实验室暨华盛顿州立大学王勇教授及美国新墨西哥大学郭华教授和Abhaya Datye教授作为该论文的共同通讯作者。研究工作得到国家自然科学基金(22072118、2212100020)等资助。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41929-021-00680-4
