biwn必赢汪骋教授课题组在利用二维非对称金属有机单层(Janus-MOL)进行光驱动质子主动传输研究方面取得进展,相关研究成果“Light-driven proton transport across liposomal membranes enabled by Janus metal-organic layers”于近日发表于Chem(DOI: 10.1016/j.chempr.2021.10.020)。
质子跨细胞膜的定向传输对生命过程至关重要。例如,在光驱动下,光合细菌可在膜内外形成质子浓度梯度,驱动ATP的合成。细胞膜的非对称性是定向质子传输的前提。金属有机单层(Metal-Organic Layers,MOLs)具有二维结构和易表面修饰的特点,能够与脂质体复合,模仿光合细菌。鉴于此,汪骋教授课题组设计合成了基于卟啉的Janus-MOLs,将其作为人造质子泵成功实现了光驱动质子主动传输。Janus-MOL通过微乳的方法制备得到,其两侧分别用羧基醌和阿维A酸(Acitretin)进行功能化,得到的Janus-MOL附着在脂质体表面形成LP-Janus-MOL。在光驱动下,Janus-MOL中的卟啉吸光,将电子和空穴分别转移到受体羧酸醌和给体阿维A酸上,随后与脂质体中自由扩散的苯醌(Q)/氢化半醌(HQ·)发生氧化还原反应,并与质子转移耦合,产生质子浓度梯度,驱动脂质体上负载的CFOF1-ATP合成酶产生ATP。因此,Janus-MOL的应用避免了方向翻转,保障了质子的单向传输。该项工作为质子跨膜的定向传输提供了一种解决方法,同时Janus-MOL这一策略为其他特定功能的非对称界面的构筑提供了新的思路。
biwn必赢2019级博士胡慧慧为论文第一作者,2019级硕士生朱杰燏参与了部分测试工作,杨柳林副教授在酶提取方面给予了指导和实验帮助,嘉庚创新实验室曹凌云博士、黄声超博士在液相AFM测试等方面给予了帮助,芝加哥大学林文斌教授为论文共同作者。研究工作得到国家自然科学基金(批准号:22125502、22071207、21721001)、国家重点研发计划(批准号:2016YFA0200702)等项目资助。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.10.020